暮色心约讲述了心理健康指导师刘瑕的故事。一次偶然的机会，她遇到一名试图跳桥的女子，凭借专业的心理学知识耐心疏导，最终成功将对方救下。这一幕被正在筹备将心理推理小说改编成剧本的作家祁连山看见，他随即诚邀刘瑕担任剧本顾问。
为了帮助更多人，刘瑕成立了自己的工作室。面对因事业、家庭和情感问题承受心理压力的来访者，她凭借扎实的专业能力与真诚的共情，帮助他们排解困扰，逐步回归健康积极的生活。与此同时，祁连山的小说改编也在刘瑕的专业指导下不断推进。随着相处日渐深入，他逐渐被刘瑕吸引。
工作之余，刘瑕还与天才极客沈钦合作研发AI心理测试系统，并将其应用于儿童和社区公益项目，取得了良好成效。祁连山也逐渐加入刘瑕的公益行动，与她并肩帮助更多身处生活困境的人走出心理阴霾。在一次次合作与陪伴中，两人的距离越来越近，最终在各自事业取得成功的同时，也收获了美好的爱情。
