《间谍同盟》的故事设定在第二次世界大战期间。盟军反情报特工马克斯（布拉德·皮特 Brad Pitt 饰）在军事战略要地卡桑布兰卡执行任务时，结识了法国卧底间谍玛丽安（玛丽昂·歌迪亚 Marion Cotillard 饰）。为了共同完成刺杀德国大使的任务，两人被迫伪装成夫妻。
由于性格截然不同，马克斯与玛丽安起初不断产生误会和冲突。然而，在一次次生死攸关的危机中，他们彼此扶持、互相救助，原本虚假的夫妻关系也逐渐变成了真挚的感情。任务完成后，两人结为夫妻，并拥有了爱情的结晶。正当马克斯以为幸福生活能够一直延续下去时，一次偶然的发现却让他开始怀疑，自己的妻子或许真实身份是纳粹间谍。
